NFS-e ou CT-e

Minha empresa executa coleta e remoção e transporte de resíduos (lixo) gerados no cliente para o aterro industrial (destino final).

Estávamos emitindo NFS-e para esse serviço, mas um cliente alega que deve ser emitido CT-e (considerando transporte de cargas).

Qual o documento correto a ser emitido?

Boa tarde, Alexandre!
Nesse caso a emissão do documento vai depender de qual imposto é devido para a sua prestação de serviço. O transporte de cargas  em algumas situações é tributado pelo ICMS e em outras pelo ISS. Você terá que analisar o regulamento do ISS da sua cidade e o regulamento do ICMS do seu estado para verificar exatamente qual dos dois impostos a sua atividade deve recolher.
Caso a sua atividade seja tributada pelo ICMS aí você terá que emitir a CT-e e caso seja tributada pelo ISS você continuará a emitir NFS-e.

Espero ter ajudado!